来源 | Nature Communications

链接 | https://doi.org/10.1038/s41467-025-62227-6

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背景介绍

石墨因其出色的导电/导热性能和各向异性特征，在电池电极、电磁屏蔽、核能等领域具有重要应用价值。然而，当前主流人工石墨制备技术（如聚合物高温石墨化或热解石墨）普遍面临晶粒尺寸小（通常<20微米）、密度低或机械性能未充分评估等局限。尽管金属催化法能制备大晶粒石墨薄膜，但冷却过程中金属基底与石墨的巨大热收缩差异会导致薄膜产生严重褶皱和缺陷，显著降低其物理性能。这一瓶颈长期制约着高性能石墨材料的产业化应用，亟需一种能同时实现大晶粒、低缺陷且形状可控的合成新策略。

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成果掠影

近日，韩国基础科学研究所 Rodney S. Ruoff 、Won Kyung Seong教授联合中南大学与华中科技大学材料成形与模具技术国家重点实验室开发出一种突破性方法，可制备出毫米级晶粒、镜面般光滑的石墨薄膜。通过堆叠镍钼（Ni-Mo）合金箔，利用自主搭建的焦耳加热系统形成平坦液态合金熔体，并在生长后刻意蒸发镍组分形成多孔基底，从根本上削弱了冷却过程中基底与石墨薄膜的相互作用，成功制备出镜面般光滑、仅含微量纳米级褶皱的大晶粒石墨薄膜。该方法不仅使薄膜晶粒尺寸达到毫米级（超越商用热解石墨20倍），实现形状尺寸精准调控，更测得接近单晶石墨的理论性能：电导率高达2.25×10⁴ S/cm，面内热导率达2034 W/m·K，宏观样品杨氏模量（969 GPa）与抗拉强度（1.29 GPa）均刷新人工石墨纪录。这一突破为高性能石墨器件的大规模制备提供了全新路径。研究成果以“Synthesis and properties of mirror-like largegrain graphite films”为题发表在《Nature Communications》期刊。

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图文导读

图1 | 镜面石墨薄膜制备流程。a 实验装置示意图；b 使用Ni-Mo二元催化剂制备镜面石墨薄膜的温度-时间（T, t）曲线；c 坩埚侧壁温度达2250℃时样品的COMSOL温度场分布模拟（单位：℃）；d Ni-Mo熔体表面沉积的厘米级镜面石墨薄膜实物图；e 反应路径机理示意图；f 不同反应时间点的样品表面视频记录图像（实验采用敞口坩埚以拍摄石墨薄膜生长过程，表面温度通过光谱高温计测量）；g 样品表面发射率随温度变化曲线（插图为表面温度随时间变化曲线）注：(f)视频与(g)发射率测量同步进行，常规实验需加盖坩埚盖以优化薄膜生长（但完全无法拍摄成膜过程）。

图2 | 镜面石墨薄膜及中间产物的形貌表征。a 镜面石墨薄膜扫描电镜（SEM）图像（标尺：500 μm）；b 镜面石墨薄膜扫描电镜（SEM）图像（标尺：5 μm）；c 中间产物-I的扫描电镜（SEM）图像；d 中间产物-II的扫描电镜（SEM）图像；e 中间产物-III的扫描电镜（SEM）图像；f 图(c)的局部放大图像；g 图(d)的局部放大图像；h 图(e)的局部放大图像。

图3 | 石墨薄膜物性研究。a 镜面石墨薄膜拉曼光谱；b 50×50 μm²区域内I_D/I_G强度比拉曼面扫图；c 2D峰的洛伦兹拟合曲线；d 50×50 μm²区域内2D₂峰频率拉曼面扫图；e 镜面石墨薄膜表面透射电镜（TEM）图像（插图为对应选区电子衍射花样）；f 镜面石墨薄膜截面TEM图像（测得平均层间距0.338±0.011 nm）；g 薄膜截面电子能量损失谱（EELS）；h 薄膜劳厄衍射图（左）与单晶石墨模拟劳厄图（右）（光阑直径1 mm）；i 镜面石墨薄膜电子背散射衍射（EBSD）表征：- 法线方向反极图（IPF）- (0001)晶面极图（PF）- (10‾11)晶面极图（PF）。

图4 | 镜面石墨薄膜力学、电学及热学性能。a 左：狗骨试样实物图；中/右：动态热机械分析仪（DMA）上试样断裂前/后的单轴拉伸状态；b 典型拉伸应力-应变曲线；c 杨氏模量与拉伸强度对比（以石墨烯、氧化石墨烯或聚合物前驱体制备的薄膜数据为参照）；d 导热率与电导率对比（参照组同上，详见附表7-9）；e 镜面石墨薄膜频域热反射法（FDTR）测量结果；f 高定向热解石墨（HOPG）FDTR测量结果。