来源 | Materials Today

链接 | https://doi.org/10.1016/j.mattod.2025.11.020

01

背景介绍

镓（Ga）基液态金属（LM）因室温流动性及独特的物理化学性能，在柔性电子、热管理、能源转换等领域具有广泛潜力。为拓展应用，研究人员开发 LM 复合材料以提升其热 / 电导率、流变性等性能，但传统方法存在显著缺陷，传统的制备方法是在氧气气氛下直接混合填料。然而，空气间隙、氧化镓或镓基金属间化合物的形成会严重降低材料的整体热/电性能。

02

成果掠影

近日，上海交通大学邓涛、吴天如、宋成轶联合华中科技大学钱鑫团队开发了一种基于固 - 液 - 气催化反应的化学方法，以镓基二元合金（如共晶镓铟 EGaIn）为基底，通过CO₂鼓泡 - 化学气相沉积（CVD） 技术，在铜颗粒（CuP）表面形成的CuGa₂合金催化下原位合成石墨烯，制备出 EGaIn/CuP@Gr 液态金属复合材料。该材料克服了传统物理混合法中氧化镓（Ga₂O₃）封装、气泡残留及金属间化合物导致的性能缺陷，其最高热导率达89.0 W/m·K（为各向同性、流变性含金属填料镓基液态金属热界面材料（TIMs）中的高水平），且通过石墨烯的保护作用实现长期流变性稳定；经密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）模拟验证了 CO₂在 CuGa₂（001）表面的强吸附与低分解能垒机制，CPU 散热实验表明其在 1000 次热循环中仍保持稳定散热性能，为先进热管理、柔性电子等领域提供新方案。研究成果“Synthesis of high-thermal-performance liquid metal composites via in-situ solid-liquid-gas catalytic reaction”为题发表在《Materials Today》。

03

图文导读

图1.固-液-气三相催化反应合成高热性能LM复合材料示意图。

图2.（a）EGaIn/CuP@Gr复合材料生成示意图。（b）固-液-气三相界面反应示意图。（c）纯EGaIn和EGaIn/CuP@Gr复合材料的光学图像。（d）EGaIn/CuP@Gr和（e）EGaIn/CuP复合材料的EDS图和相应的SEM图像显示了Ga、In、Cu和C的分布。（f）EGaIn/CuP @ Gr复合材料的高分辨XPS C 1 s光谱;（g）通过EGaIn/CuP@Gr复合材料合成的石墨烯的拉曼光谱;（h）被石墨烯片覆盖的CuGa₂晶体的TEM图像;（i）石墨烯片的高分辨TEM（HRTEM）图像和相应的快速傅立叶变换（FFT）衍射图。

图3. CO₂吸附在（a）三个高对称性CuGa₂（001）位点上的示意图（4fh，Br和Top）和（b）四个高对称性Cu（111）位（FCC，HCP，吸附在CuGa₂（001）的（c）Br位和（d）Cu（111）表面的Fcc位上方的CO₂的电荷密度差。（黄色和蓝色轮廓线分别表示高于0.0005电子/立方厘米的电荷密度的增加和减少。）（e）CuGa₂（001）、CuGa₂（102）和Cu（111）表面上CO₂还原的能量图。（f）CuGa₂（001）和（g）Cu（111）表面上CO₂还原的过渡态和最终态。（橙子：Cu;蓝色：Ga;红色：O;黑色：C.）。

图4.（a）TIM热阻和热导率测量装置的示意图，以及（b）热导率和接触热阻测量的工作原理。（c）不同体积分数的EGaIn/CuP@Gr和EGaIn/CuP复合材料的热导率和光学图像。(d)最近关于由金属填料组成的各向同性和流变性LM基TIM的工作的热导率和填料体积比。（e）合成的石墨烯片和EGaIn-石墨烯-CuGa₂界面对EGaIn/CuP@Gr复合材料中热输运的贡献的示意图。（f）EGaIn/Gr模型的原子示意图和温度分布。（g）EGaIn-石墨烯-CuGa₂界面的原子示意图和温度分布。CuGa₂界面模型（橙子：Cu;蓝色：Ga;粉色：In;黑色：C.）（h）对EGaIn/CuP@Gr复合材料的理论模型和热输运进行了有限元分析，并给出了沿着x方向的二维温度分布图和沿着z方向的等温分布图。（i）对EGaIn/CuP@ Gr复合材料的接触热阻进行了计算，得到了EGaIn/CuP@ Gr复合材料的接触热阻（j）EGaIn/CuP@Gr和EGaIn/CuP复合材料在沿着升高的加热温度下在32体积% CuP填料比率下的热扩散率。

图5.（a）EGaIn/CuP和（B）EGaIn/CuP@Gr复合材料在储存1天和8天后的SEM图像。插图是复合材料的相应光学图像。（c）EGaIn/CuP和EGaIn/CuP@Gr复合材料在储存8天后的XRD光谱。（d）EGaIn/CuP @ Gr复合材料在储存48天后的EDS图谱和相应SEM图像。（e）（f）Cu-Gr-Ga结构在373 K时的原子扩散行为。（橙子：Cu;蓝色：Ga;黑色：C。）（g）Cu-Ga和Cu-Gr-Ga结构中Cu原子的MSD曲线。

图6.（a）测得的EGaIn/CuP@Gr复合材料和纯EGaIn在载玻片上的接触角。（b）使用TIM进行CPU散热实验的水冷平台示意图。（c）不同情况下CPU满负荷前后的核心温度（不含TIM，导热油脂为TIM，（d）具有导热油脂和EGaIn/CuP@Gr复合物的CPU周围的主板的IR图像。Gr复合材料作为TIM后CPU满负荷300秒。（e）1000热循环内热源和冷却水之间的温差。