来源 | Advanced Science

链接 | https://doi.org/10.1002/advs.202503388

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背景介绍

在数字化和智能化进步的推动下，对高性能芯片的需求不断增长，同时功耗也在不断上升，这凸显了电子产品对高效热管理的迫切需求。石墨烯及其复合材料以其优异的导热性能在这一领域占有独特的地位。然而，高质量多层石墨烯复合材料的可控合成仍然是一个重大挑战，阻碍了石墨烯优异导热性能的充分利用。现有方法未能解决提高石墨烯质量、防止结块、克服有限填充能力、解决沉积问题以及建立稳定网络以提高导热性等挑战。

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成果掠影

近日，北京石墨烯研究院刘忠范院士、宋雨晴等联合清华大学曹炳阳提出了一种突破性的合成策略，通过流化床-化学气相沉积（FB-CVD） 技术制备石墨烯包覆氧化铝（Al₂O₃）复合材料，构建了具有高结晶度、批次间重现性优异的连续石墨烯表层。这种独特的结构通过利用石墨烯优越的表面特性、层间热学性质以及与Al₂O₃的强声子耦合，显著提升了复合材料的导热性和整体性能。石墨烯表层内的热流通量比Al₂O₃粉末内部的热流通量高出一个数量级以上，从而在复合体系中建立了一个全面的热传递网络。由此制备的热界面材料实现了6.44 W/m·K的优异导热率，并将微型LED的热点温度降低了17.7 °C。本研究为石墨烯包覆陶瓷复合材料的合成建立了一个可扩展的平台，代表了下一代纳米电子器件热管理策略的范式转变。研究成果以“Controlled Growth of Graphene-Skinned Al₂O₃ Powders by Fluidized Bed-Chemical Vapor Deposition for Heat Dissipation”为题发表《Advanced Science》上。

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图文导读

图1. 石墨烯包覆氧化铝粉末基导热界面材料（TIM）制备流程示意图。含碳前驱体甲烷（CH₄）与载气组成的混合气体以上行流方式持续供给，确保碳原子连续供应及粉末充分流态化；氧化铝（Al₂O₃）粉末置于气体分布器上。所得石墨烯包覆氧化铝粉末填充至聚合物基体中，形成用于快速导热的"声子高速通路"。基于该材料的导热界面材料可有效填充集成电路（IC）芯片与散热器接触时产生的微间隙。凭借连续的石墨烯包覆层作为传热通道，芯片产生的热量得以高效传导至散热器。

图2. 石墨烯包覆氧化铝粉末材料表征结果。a) 30分钟流化床化学气相沉积（FBCVD）生长后的石墨烯包覆α-Al₂O₃粉末SEM图像，未包覆区域呈现浅色衬度差异（插图为单颗粉末的完全包覆状态）；b) 石墨烯包覆氧化铝粉末包覆率表征（插图为40μm包覆粉末的SEM图像）；c) 3-30分钟生长时间梯度下的包覆粉末SEM形貌对比；d) 连续石墨烯包覆层与α-Al₂O₃基体的低倍截面STEM图像；e) 连续石墨烯包覆层的高分辨截面STEM图像；f) 转移后连续石墨烯包覆层的原子级分辨率TEM图像；g) 包覆粉末的拉曼光谱（展现优异均匀性）；h) 原始Al₂O₃粉末与包覆粉末的全谱XPS对比；i) 包覆粉末的C1s轨道高分辨XPS谱。

图3. 石墨烯包覆α-Al₂O₃粉末热导率特性。a) 包覆粉末间界面热传导机制示意图；b) NEP模拟中C-O接触面的界面模型（左）及其累积能量分布（热沉/热源）与温度场（右）；c) 顶部：包覆结构中典型界面（Al₂O₃-O/石墨烯、石墨烯/石墨烯）的声子态密度（PDOS）底部：包覆前后不同接触界面的热导率值及其振动模式重叠度；d) 不同厚度石墨烯包覆层与Al₂O₃粉末的热流对比；e) 单颗粒包覆粉末的热流矢量分布；f) 堆叠包覆粉末的三维空间热流分布。

图4. 石墨烯包覆氧化铝粉末基TIM热导性能。a) 20×40 cm尺寸的TIM实物图；b) TIM断面SEM显微结构；c) 左：不同生长期包覆粉末压片的热导率（Hot Disk分析）右：原始与包覆Al₂O₃基TIM的热导率/热阻对比；d) 红外热成像图（上：原始TIM；下：包覆TIM）；e) 两类TIM表面辐射温度随加热时间的变化曲线；f) 器件级应用性能对比；g) LED工作升温过程温度云图（无TIM vs Al₂O₃基TIM vs 包覆TIM）；h) 本工作与其它氧化铝改性TIM的热导率对比。