来源 | Ceramics International

链接 | https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2025.04.027

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背景介绍

在微电子设备的热管理中，急需同时具备高导热性和优异电绝缘性的热界面材料（TIMs）。为了实现高导热性通常需要极高的填料负载量，这会损害复合材料的其他性能，如柔软性和流动性。目前为止，人们已经利用多种技术来促进基体内部有序导热路径的构建，从而减少内部缺陷的发生，以减轻声子散射。但是，这些方法通常难以实现进一步的工业规模化生产。目前，商业上可获得的绝缘TIMs主要是通过填充球形氧化铝（Al₂O₃）到硅橡胶中制成的，因为其成本低且性能高。然而，尽管已经具有极高的负载比例，所合成的聚合物复合材料通常仍表现出较低的热导率。因此，迫切需要开发在充分考虑填料负载量、形态、聚合物基体的加工性能以及规模化生产能力的情况下，具有高导热性的聚合物复合材料。在各种填料中，六方氮化硼（h-BN）具有类似于石墨烯的层状结构，表现出高热导率、优异的电绝缘特性和化学稳定性，因此被认为是制造具有高热导率和电绝缘性的柔性TIMs的有希望的候选材料。

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成果掠影

近日，吉林大学殷红、高伟团队通过传统热压法，基于氧化铝和氮化硼二元填料，制备出具有规模化生产潜力的高导热性聚合物复合材料。不同粒径和形状的Al₂O₃和BN被功能化作为二元填料。通过利用基于Dinger-Funk颗粒堆积理论的多种分级方案，球形Al₂O₃复合材料实现了5.12 W/mK的导热率，并达到了最大堆积密度。进一步与BN混合后，得到的柔性薄膜具有显著的导热率，为9.23W/mK，约为纯硅橡胶的50倍。同时，合成的复合材料表现出电绝缘性、柔韧性、可压缩性，以及即使在从室温到120°C的循环温度冲击后也具有显著的稳定性，这些特性有利于工业应用的环境适应性。这项工作提供了一种可行的策略，用于合成基于BN的TIMs，并为它们的大规模实际应用铺平了道路，以实现有效的热管理。研究成果以“Highly thermal conductivity flexible composite films based on alumina-boron nitride binary fillers”为题发表在《Ceramics International》期刊。

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图文导读

图1.无机填料的扫描电子显微镜（SEM）图像。（a）原始六方氮化硼（h-BN），（b）改性后的h-BN；（c）原始球形氮化硼（S-BN），（d）改性后的S-BN；（e）原始氧化铝（S-Al₂O₃），（f）改性后的S-Al₂O₃。 

图2.填料的表面改性和分散性。（a）原始和改性BN的傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和（b）XRD图谱。（c）原始、羟基化和改性S-BN的FT-IR光谱和（d）XRD图谱。（e）原始和改性S-Al₂O₃的FT-IR光谱和（f）XRD图谱。（g）原始和改性BN在硅油中分散0天、7天、14天和30天的分散性。

图3.不同尺寸组合的Al₂O₃颗粒的分布分析。（a）A1组合：2 μm、5 μm、30 μm；（b）A2组合：5 μm、30 μm、70 μm；（c）A3组合：30 μm、70 μm、120 μm；（d）A4组合：10 μm、70 μm、120 μm。

图4.不同分级方案下，负载量为90wt%的S-Al₂O₃/SiR复合材料。（a-d）固化前A1、A2、A3、A4复合材料的流动性。（e）固化后复合材料的导热系数，以及（f-i）复合材料的SEM图像。

图5.热界面材料的整体性能。（a）含有不同填料的硅橡胶（SiR）复合材料的肖氏硬度和导热系数。（b-d）S-BN/SiR复合材料、S-BN/BN/SiR复合材料、S-Al₂O₃/BN/SiR复合材料的SEM图像。（e）大规模S-Al₂O₃/BN/SiR块状材料的光学图像。（f）基于S-Al₂O₃/BN/SiR的可控形状的热导垫的光学图像。（g）块状热导垫的弯曲和恢复，厚度约为200 μm。（h）机械和导热性能。（i）S-BN/SiR（绿线）和S-Al₂O₃/BN/SiR（蓝线）的热、电和机械性能。

图6.S-Al₂O₃/BN/SiR复合材料的热界面应用演示。（a）导热垫在循环加热过程中热导率的稳定性图。（b）热导率随加热温度的变化。（c）热导垫热界面应用示意图。（d）固化热导垫上的LED芯片照片。（e）LED在没有热管理、固化热导垫和未固化热导膏下的热红外记录图像。（f）LED芯片表面记录的温度变化。（g）大批量导热垫图片。